3.5.1. Общие принципы

Принцип данного метода измерения заключается в том, что энергия, выделяющаяся при распаде нуклида, полностью или частично поглощается в калориметре, результатом чего является повышение его температуры, измеряемое с помощью соответствующих средств. Количество тепла , выделившееся в калориметре за некоторое время , связано с активностью нуклида соотношением

(3.125),

где — энергия, выделяющаяся в одном акте распада нуклида; — степень поглощения энергии в калориметре.

При α-распаде ядра на основной невозбужденный уровень энергия распада складывается из двух компонентов: кинетической энергии ядра отдачи и энергии α-частицы. Обе составляющие полностью поглощаются в калориметре и переходят в эквивалентное количество тепла; таким образом, в этом случае = 1.

При β-распаде, не сопровождающемся γ-излучением, энергия распада распределяется между ядром отдачи, β-частицей и нейтрино. Первая из этих составляющих, вследствие большого различия между массами ядра и β-частицы, пренебрежимо мала; последняя полностью уходит из калориметра вместе с ее носителем – нейтрино. Таким образом, в тепло переходит лишь энергия β-частицы. Она имеет непрерывный спектр, простирающийся от нуля до максимального для данного нуклида значения. При достаточно большом числе β-частиц, т.е. при достаточно большой активности нуклида, можно полагать, что каждая частица обладает средней энергией , значение которой определяется по данным ядерной спектроскопии. Для полного поглощения β-частиц достаточно сравнительно небольшого поглощающего слоя; таким образом, в случае β-распада, не сопровождаемого γ-излучением, = 1, как и в случае α-распада. При измерении активности β-излучающих нуклидов необходимо учитывать потери энергии на тормозное излучение, частично уходящее из калориметра, и вводить в результат измерения соответствующую поправку.

Если α- или β-распад сопровождается γ-излучением, в формулу (3.125) вводят дополнительные члены, учитывающие поглощение γ-излучения в стенках калориметра,

(3.126);

;

где — тепловая мощность, выделяющаяся в калориметре.

Калориметры для измерения активности α-излучающих нуклидов имеют весьма тонкие стенки, толщина которых соответствует длине пробега αа-частиц в данном материале. Поглощение γ-излучения в такой стенке пренебрежимо мало, поэтому значение в формуле (30) можно считать равным нулю. Толщина поглощающего слоя β-калориметров в зависимости от максимальной энергии β-частиц меняется от долей миллиметра до нескольких миллиметров. В последнем случае поглощением γ-излучения в стенке калориметра пренебрегать уже нельзя, однако значение в формуле (3.126) все же значительно меньше единицы.

Калориметры, предназначенные для измерения активности нуклидов по γ-излучению, должны иметь поглощающий слой значительной толщины. Чем толще слой, тем сильнее поглощается γ-излучение и, следовательно, тем больше количество тепла, выделяющееся в калориметре; увеличивается и значение , приближаясь к единице, благодаря чему уменьшается влияние неточности определения на результат измерений активности. С другой стороны, увеличение толщины поглощающего слоя ведет к значительному увеличению массы калориметра и его теплоемкости, что приводит, как увидим ниже, к увеличению времени установления теплового равновесия. Поэтому на практике обычно ограничиваются значениями от 0,7 до 0,9.

Формула для определения активности нуклида со сложным спектром γ-излучения имеет вид

(3.127).

Как видно из приведенных выше формул, активность нуклида при измерении калориметрическим методом определяется только по величинам, характеризующим свойства измеряемого нуклида и зависящим от конструкции калориметра. Геометрические и радиометрические параметры измеряемого источника — объем, толщина или протяженность активной области, удельная активность и т. п. – в формулы для определения активности не входят. Благодаря этому отпадает необходимость учета таких трудно определяемых поправок, как поправки на самопоглощение, рассеяние и др.

При измерении активности нуклидов калориметрическим методом несущественны и такие величины, характеризующие взаимодействие излучения с веществом, как отношение тормозных способностей твердого вещества и воздуха, средняя энергия ионообразования и некоторые другие. Вследствие этого калориметрический метод превосходит по точности многие другие методы измерения активности нуклидов, в частности ионизационный, хотя и уступает ему по чувствительности. Следует иметь в виду, что калориметрический метод неприменим для измерения активности нуклидов в источниках, в которых происходят какие-либо процессы, приводящие к изменению их температуры.

Уравнение теплового баланса в калориметре, в котором находится измеряемый источник, имеет вид

(3.128),

где — мощность источника тепла; — температура калориметра; — температура окружающей среды; — поверхность калориметра; — коэффициент теплоотдачи; — теплоемкость калориметра.

Если принять, что в начальный момент времени = 0 температура калориметра равна температуре окружающей среды, т.е. , то решение уравнения будет иметь вид

(3.129)

или при

(3.130).

Таким образом, с течением времени разность температур между калориметром и окружающей средой становится постоянной и зависящей только от мощности источника тепла, в данном случае от активности нуклида в измеряемом источнике и от конструктивных параметров калориметра и , которые должны быть возможно меньшими для получения максимальной чувствительности. С другой стороны, для уменьшения времени установления теплового равновесия выгодно уменьшать теплоемкость калориметра с. Таким образом, калориметр должен иметь минимальные из возможных размеры, и поверхность его должна быть посеребрена и отполирована.

Калориметры градуируют с помощью нагревательных катушек, помещенных вместо радиоактивного источника. Тепловую мощность, выделяемую электрическим током, проходящим через катушку, определяют по силе тока и по сопротивлению катушки, которые можно измерить с высокой точностью.

По конструктивному оформлению и по методике измерений существующие калориметры для измерения активности нуклидов могут быть разделены на четыре основные типа:

а) изотермические калориметры, в которых тепло, выделяющееся в результате поглощения излучения, идет на нагревание поглотителя. К калориметрам этого типа относятся калориметры с жидким азотом; в них поглотителем является или сам жидкий азот, заключенный в сосуд Дьюара (калориметры для α- и β-излучения), или специальный поглотитель из свинца либо вольфрама, погруженный в жидкий азот. Тепло, выделяющееся при поглощении излучения, идет на испарение азота; объем выделяющегося в единицу времени газообразного азота, измеренный при определенных давлении и температуре, является мерой активности нуклида в источнике. Этот тип калориметра из-за сложности конструктивного выполнения и процедуры измерений не получил широкого практического применения;

б) адиабатический калориметр, в котором температура среды, окружающей поглотитель, поддерживается равной температуре поглотителя; благодаря этому предотвращается утечка тепла из калориметра. Существуют полностью автоматизированные адиабатические калориметры. Адиабатические калориметры являются в настоящее время одними из наиболее распространенных;

в) дифференциальный калориметр, состоящий из двух одинаковых поглотителей, в один из которых помещают измеряемый радиоактивный источник, в другой — нагревательную катушку. Если тепловая мощность, выделяемая током, проходящим через нагревательную катушку, будет равна тепловой мощности, получаемой поглотителем от радиоактивного источника, то гальванометр в цепи термопар, соединяющих оба поглотителя, не будет показывать отклонения. Дифференциальные калориметры также получили довольно широкое распространение;

г) радиационные весы, конструктивно похожие на дифференциальный калориметр, и отличающиеся от него тем, что вместо термопар в них использованы спаи Пельтье. При соответствующих направлении и силе тока, пропускаемого через спай Пельтье, находящийся в контакте с поглотителем, в котором помещен измеряемый радиоактивный источник, тепло, выделяющееся в поглотителе, компенсируется охлаждением спая Пельтье, так что температура поглотителя остается постоянной и равной температуре окружающей среды; благодаря этому устраняется возможность утечек тепла. Наиболее точный прибор этого типа успешно применяется для измерения активности α- и β-излучателей и сравнения радиевых эталонов.

Погрешность калориметрического измерения активности нуклида складывается из нескольких составляющих:

• погрешностей тепловых измерений, т.е. измерений тепловой мощности, выделяющейся в калориметре; эти погрешности, относящиеся к категории случайных, составляют обычно несколько десятых процента при условии постоянства температуры в помещении, где расположена калориметрическая установка;
• погрешностей определения энергии излучения, относящихся в данном случае к категории систематических (значения энергии известны из данных ядерной спектроскопии с неодинаковой точностью для различных излучений и для различных нуклидов);
• погрешности определения коэффициента, учитывающего степень поглощения излучения в калориметре, в случае измерения активности нуклидов по γ-излучению. В зависимости от способа определения коэффицента поглощения эта погрешность может быть в пределах от долей процента до 2—3%.

Таким образом, полная погрешность калориметрических измерений активности нуклидов лежит в пределах от 0,2—0,5% для α-излучающих нуклидов до 1—3% для γ-излучающих нуклидов.

При измерении активности нуклидов, испускающих γ-излучение с малой и средней энергией фотонов — порядка десятков и сотен килоэлектронвольт, — необходимо учитывать также излучение, поглощенное в самом источнике, т.е. вводить поправку на самопоглощение.