3.2.1. Общие принципы

Данный метод заключается в измерении числа заряженных частиц или фотонов, испускаемых источником в единицу времени в полном телесном угле 4π. Это измерение осуществляют с помощью так называемого 4π-счетчика, т.е. счетчика, охватывающего излучение источника в телесном угле 4π.

4π-счетчики могут быть газоразрядными, наполненными самогасящей смесью газов, работающими в режиме Гейгера — Мюллера или пропорциональном, либо сцинтилляционными — с использованием твердого или жидкого сцинтилляторов.

Газоразрядный 4π-счетчик является едва ли не самым распространенным прибором для измерения активности нуклидов, и развитию и исследованию метода 4π-счета посвящено большое число работ.

Рис. 3.31. Схема газоразрядного счетчика с телесным углом 4π

Конструкции газоразрядных 4π-счетчиков весьма разнообразны, но в принципе каждый счетчик состоит из двух одинаковых счетчиков с телесным углом 2π (в виде полусфер, полуцилиндров или цилиндров), обращенных открытыми торцами друг к другу и; разделенных тонкой перегородкой, на которой помещают измеряемый источник. Каждая половина 4π-счетчика имеет отдельный анод в виде прямой или петлеобразной нити. При работе 4π-счетчика оба анода соединяются параллельно. Схема газоразрядного 4π-счетчика представлена на рис. 3.31.

Каждая частица, испускаемая источником и не поглощенная подложкой или активным слоем, попадает в одну из половин счетчика и сосчитывается. Если две частицы попадут в счетчик в пределах его разрешающего времени, они дадут один импульс, т. е. будут сосчитаны как одна частица. Поэтому рассеяние частиц в счетчике не сказывается на измеряемой скорости счета, даже в том случае, когда одна частица в результате рассеяния переходит из одной половины 4π-счетчика в другую. Благодаря этому отпадает необходимость вводить поправки на γ-излучение, сопровождающее распад, на аннигиляционное излучение при позитронном распаде и на электроны конверсии. Отпадает и необходимость учета поглощения частиц на пути от источника до счетчика. Наконец исключается надобность в расчете геометрического множителя, поскольку для 4π-счетчика он равен 4π. Таким образом, формула, связывающая скорость счета 4π-счетчика с активностью нуклида в измеряемом источнике, принимает общий вид

(3.63),

где учитывает поглощение частиц в источнике – «самопоглощение», – поглощение частиц в подложке источника.

Сравнение формул (3.62) и (3.63) показывает, что последняя формула содержит значительно меньшее число поправочных множителей. Кроме того, результат измерения с помощью 4π-счетчика не зависит от схемы распада измеряемого нуклида, за исключением случаев, когда нуклид распадается путем электронного захвата.

4π-счетчик, работающий в гейгеровском режиме, отличается высокой чувствительностью, так как любая частица, создающая хотя бы одну пару ионов, вызывает возникновение разряда в счетчике. Благодаря большому коэффициенту газового усиления (10⁸—10¹¹) счетчик Гейгера — Мюллера дает импульсы амплитудой до 1 В и выше, причем амплитуда не зависит от начальной ионизации. Длина плато счетной характеристики составляет от 100 В до нескольких сотен вольт с наклоном 0,02—0,05% на 1 В. Недостатком счетчика Гейгера — Мюллера является очень большое «мертвое» время (около 500 мксек),определяемое временем перемещения положительных ионов от нити к катоду; обычно для уменьшения наклона плато счетной характеристики прибегают к использованию в счетном радиоэлектронном устройстве постоянного «мертвого» времени, превышающего собственное «мертвое» время счетчика. Большое «мертвое» время ограничивает верхний предел активностей, измеряемых с помощью счетчика Гейгера — Мюллера, значением 100—200 расп./сек.

Ряд недостатков, присущих счетчикам Гейгера — Мюллера, отсутствует у счетчиков, работающих в пропорциональном режиме, или пропорциональных счетчиков. Они работают при напряжениях, лежащих ниже гейгеровской области, когда еще сохраняется пропорциональность между начальной ионизацией и амплитудой импульса. Процесс газового усиления в пропорциональном счетчике начинается так же, как в счетчике Гейгера — Мюллера, но прекращается он после того, как все электроны первоначальной лавины достигнут анода, тогда как в счетчике Гейгера-—Мюллера разряд прекращается лишь после образования вокруг нити большого числа положительных ионов, экранирующих нить. Поэтому «мертвое» время пропорционального счетчика значительно меньше, чем у счетчика Гейгера — Мюллера, и составляет лишь 1 мксек. Благодаря этому появляется возможность значительно увеличить загрузку счетчика и тем самым повысить верхний предел измерения активности до 10⁵—10⁶ расп./сек. Вместе с тем вследствие меньшего, чем у счетчиков Гейгера — Мюллера, газового усиления (10⁴—10⁵) амплитуда импульсов у пропорционального счетчика соответственно ниже, из-за чего возникает необходимость дополнительно усиливать импульсы в 10³—10⁴ раз с помощью высококачественных электронных линейных усилителей.

Таким образом, и счетчики Гейгера — Мюллера, и пропорциональные счетчики имеют свои достоинства и свои недостатки. Поэтому в течение длительного периода в метрологических лабораториях использовали и те, и другие примерно в одинаковой мере. В дальнейшем, с повышением требований к точности измерений, было замечено, что счетчики Гейгера — Мюллера дают несколько завышенные (на 0,8—1 %) результаты измерений по сравнению с пропорциональными счетчиками, причем этот эффект почти не зависит от максимальной энергии β-излучения измеряемого нуклида и, по-видимому, является свойством самого счетчика. Этот эффект объяснили наличием ложных импульсов в счетчиках Гейгера — Мюллера. Поэтому при проведении точных абсолютных измерений активности нуклидов пропорциональные счетчики предпочтительнее. Это подтверждается практикой национальных и международных метрологических лабораторий: если в международных сличениях растворов ³²Р в 1961 г. с участием 16 лабораторий счетчики Гейгера — Мюллера применяли две лаборатории, то при проведении международных сличений, растворов ⁹⁰Sr+⁹⁰Y в 1964 г. все 24 лаборатории применяли только 4π-счетчики, работавшие в пропорциональном режиме.

Основным источником погрешности результата измерений активности α- и β-излучающих нуклидов с помощью газоразрядного 4π-счетчика является неточность определения поглощения частиц в подложке источника и в его активном слое. Оба эти явления в значительной степени зависят от энергии излучения измеряемых нуклидов и от способа приготовления источников, а также от материала и толщины подложки. Для уменьшения поправок на поглощение излучения подложки следует изготовлять из тонких органических пленок, а активный слой делать насколько возможно более тонким и равномерным. Поэтому метод 4π-счета применяется главным образом для измерения удельной активности нуклидов в растворах и для измерения активности нуклидов в источниках на подложках из тонких пленок.

В табл. 3.10 приведены значения погрешностей определения основных величин, по которым вычисляют активность нуклидов, измеряемую с помощью пропорциональных 4π-счетчиков; эти значения получены в лабораториях, участвовавших в международных сличениях растворов двух радионуклидов: ²⁴¹Аm (α-излучатель), 1963 г. и ⁹⁰Sr+⁹⁰Y (β-излучатель), 1964 г.

Таблица 3.10

Значения погрешностей определения основных величин при измерении активности нуклидов с помощью пропорциональных 4π-счетчиков

Общая погрешность результатов измерений активности нуклидов с помощью пропорционального 4π-счетчика, оцениваемая самими участниками международных сличений, меняется от 0,1 до 1%. Однако разброс результатов, полученных всеми участниками международных сличений, показывает, что в настоящее время средняя погрешность результата измерений активности α- и β-излучающих нуклидов с помощью 4π-счетчиков в лучших метрологических лабораториях равна 0,3—0,5%.