Радиометрия является одним из основных разделов метрологии в области ионизирующих излучений, в задачу которого входит разработка методов и средств точных измерений количественных характеристик радиоактивных источников излучений с целью обеспечения единства и правильности этих измерений.
Проблема измерения количеств радиоактивных веществ возникла вскоре после открытия в 1896 г. А. Беккерелем самопроизвольного испускания солями урана проникающего излучения, сходного по своим свойствам с рентгеновским излучением, открытым годом ранее. Это явление, обнаруженное затем у ряда других элементов, получило название радиоактивности. Огромный размах исследований, предпринятых Пьером и Марией Кюри, А. Дебьерном, Э. Резерфордом, Ф. Содди и многими другими учеными, ставившими своей целью поиски новых радиоактивных элементов, изучение природы радиоактивности и законов радиоактивного распада, настоятельно требовал обеспечения возможности сравнивать и сопоставлять результаты измерений, полученные в разных лабораториях. Для решения задачи необходимо было, прежде всего, выбрать физическую величину, связанную с количеством радиоактивного вещества, установить единицу ее измерения, создать эталоны, воспроизводящие эту единицу, и разработать методы практических измерений, иными словами, создать новый раздел метрологии.
После открытия в 1898 г. супругами Кюри радия и получения первых дециграммов хлористого радия (М. Кюри, 1902 г.) этот элемент в сравнительно короткий срок получил широкое распространение в качестве основного радиоактивного источника ионизирующего излучения. Поэтому внимание ученых было обращено в первую очередь на решение проблемы измерения количеств радия.
Наиболее простым и естественным казалось определять количество радия в препаратах в единицах массы. Очевидно также, что измерение этой величины путем непосредственного взвешивания не могло осуществляться в повседневной практике по целому ряду причин, например:
а) радиевые препараты обычно заключены в герметичные ампулы, и извлечь радий из них невозможно без вскрытия ампул;
б) количество радиевой соли в препаратах обычно не велико и составляет миллиграммы или микрограммы;
в) трудно полностью очистить радиевую соль от примеси солей бария.
Необходимы были косвенные методы определения массы радия в радиевых препаратах. Таким методом явилось так называемое гамма-взвешивание, т. е. сравнение двух радиевых препаратов по интенсивности γ-излучения, которая, как это было установлено М. Кюри, пропорциональна массе радия, содержащегося в препарате.
В соответствии с этим Международный конгресс по электричеству и радиологии, собравшийся в 1910 г. в Брюсселе, постановил, что количество радия в радиевых препаратах следует измерять, сравнивая их по интенсивности γ-излучения с радиевым препаратом, содержащим известное количество радия, выраженное в миллиграммах, и принятым за эталон, выражая результат измерения в миллиграмм-эквивалентах радия. Одновременно было решено поручить изготовление первичных международных радиевых эталонов М. Кюри и О. Хенигшмиду.
В 1911 г. эти эталоны были изготовлены. Эталон, изготовленный М. Кюри в Институте радия в Париже, содержал 21,99 мг чистого безводного хлорида радия, или 16,739 мг радия-элемента, заключенного в стеклянную ампулу диаметром 1,45 мм, длиной 32 мм, при толщине стенок 0,27 мм. Радий был выделен М. Кюри из иохимстальской руды и перед тем был использован для определения атомного веса радия, найденного равным 225,97. Чистота соли проверена с помощью спектрального анализа, причем следов бария не было обнаружено.
О. Хенигшмид в Радиевом институте в Вене изготовил препарат, содержавший 31,17 мг чистого безводного хлорида радия в запаянной стеклянной ампуле диаметром 3,2 мм, длиной 30 мм, при толщине стенок 0,27 мм. Атомный вес радия, определенный в процессе изготовления эталона, был найден равным 225,97. Эталоны были сравнены между собой в Париже.
Международный конгресс по радиологии и электричеству в Брюсселе в 1912 г. утвердил эталон, изготовленный М. Кюри, в качестве первичного международного эталона единицы массы радия, а эталон, изготовленный О. Хенигшмидом, — в качестве основной копии первичного эталона. Первичный эталон решено было хранить в Институте радия в Париже, копию в Радиевом институте в Вене.
Радиевые препараты, сходные по своим характеристикам с парижским и венским международными эталонами и сравненные с ними, аттестовывали в качестве вторичных международных эталонов и распределяли между различными государствами для использования в качестве национальных радиевых эталонов. По ним калибровали все радиевые препараты, применявшиеся в каждой отдельной стране. Таким образом было обеспечено единство измерений массы радия в радиевых препаратах во всем мире.
Сравнительно просто и однозначно была решена также задача измерения количеств радона — первого дочернего продукта распада радия. Для измерения количества радона Международным конгрессом по электричеству и — радиологии в1910 г. была установлена единица кюри, названная в честь первооткрывателей радия и определенная как «количество радона, находящегося в радиоактивном равновесии с одним граммом радия». Количество радона также измеряли относительным методом, сравнивая радоновые ампулы с радиевыми эталонами по γ-излучению с помощью ионизационных камер. Возможность использования такого метода измерения обусловлена тем, что радон и, радий, находящиеся в радиоактивном равновесии со своими короткоживущими продуктами распада, испускают практически одинаковое по спектральному составу γ-излучение. Как известно, γ-излучение радиевых источников принадлежит по существу не самому радию, а главным образом двум его дочерним нуклидам — радию-В и радию-С, тогда как сам радий испускает лишь сравнительно «мягкое» γ-излучение с энергией квантов 0,186 Мэв, легко поглощающееся фильтрами и стенками камер.
В 1930 г. определение кюри было расширено и распространено на остальные продукты распада радия. Теперь под кюри подразумевалось количество любого элемента семейства радия, находящегося в радиоактивном равновесии с 1 г радия. Значительно сложнее решалась проблема измерения количеств радиоактивных элементов, не принадлежащих к семейству радия. В силу ряда принципиальных трудностей невозможно было изготовить и использовать таким же образом соответствующие эталоны, содержащие известные количества этих элементов. Поэтому препараты из радиоактивных элементов, испускающих γ-излучение, стали сравнивать с радиевыми эталонами, выражая результат измерения в миллиграмм-эквивалентах радия, как и при сравнении радиевых препаратов. Но если результат сравнения радиевых препаратов с радиевыми эталонами, выраженный в миллиграмм-эквивалентах радия, довольно близко совпадал с массой радия в этих препаратах в миллиграммах, то результат измерения препаратов радиоэлементов, не относящихся к семейству радия, выраженный в миллиграмм-эквивалентах радия, ничего не говорил о количестве радиоактивного вещества в препарате, а указывал значение величины, названной впоследствии радиевым γ-эквивалентом. В дальнейшем эту методику стали применять и для измерения γ-источников из искусственных радиоактивных нуклидов.
Применение такой методики измерений нельзя было признать удачным. Вследствие различия в составе спектров γ-излучения измеряемого радионуклида и радия результаты измерений сильно зависели от условий измерений — от типа, размеров и материала стенок детектора (ионизационной камеры или газоразрядного счетчика), от предварительной фильтрации излучения и геометрических условий измерения. Лишь в некоторых случаях, при измерении с помощью ионизационных камер со стенками из воздушно-эквивалентного материала, можно по результату измерений в миллиграмм-эквивалентах радия оценить γ-постоянную измеряемого препарата, опираясь на γ-постоянную радия, равную 8,25 Р/(ч·мг) на расстоянии 1 см.
Наконец, по самому своему определению единица миллиграмм-эквивалент радия была неприменима для измерений радионуклидов, не испускающих γ-излучения. Между тем число таких нуклидов было довольно велико, а с открытием искусственной радиоактивности возросло во много раз.
В этой ситуации, применяя для количественных измерений любых радионуклидов единицу кюри, видоизменили ее определение. Поскольку многочисленные измерения числа актов распада в 1 г радия в 1 сек давали значения, группировавшиеся около 3,7·1010, единицу кюри стали трактовать как количество любого радиоактивного нуклида в котором в 1 сек происходит 3,7·1010 актов распада. Международная комиссия по радиевым эталонам сначала возражала против такого определения, но это не приостановило использования кюри в указанном смысле, так как никакой другой подходящей единицы не было. Предложенная в 1946 г. единица «резерфорд», определенная как количество радиоактивного нуклида, в котором в 1 сек происходит 106 распадов, не смогла успешно конкурировать с единицей кюри, уже широко применяемой. Поэтому в1950 г. Комиссия по единицам, эталонам и константам в области радиоактивности узаконила приведенное выше определение кюри. Хотя к тому времени стало очевидным, что число распадов в 1 сек в 1 г радия значительно отличается от значения 3,7·1010, было решено не изменять определения кюри в дальнейшем при получении более точных и достоверных значений скорости распада радия. Данное определение кюри, как единицы количества радионуклида, было принято и Международной комиссией по радиологическим единицам и измерениям на сессии 1956 г.
Более логичным и рациональным явилось определение кюри как единицы активности радионуклида в радиоактивном источнике, данное советскими метрологами в 1952—1953 гг. при разработке проекта ГОСТ 8848—58 на единицы рентгеновского и γ-излучений и радиоактивности. В этом стандарте единица кюри была определена как «активность препарата данного изотопа, в котором в 1 сек происходит 3,700·1010 актов распада». В 1962 г. к подобной формулировке пришла и Международная комиссия по радиологическим единицам и измерениям, определив кюри как единицу активности радионуклида, а не его количества.
Таким образом, в настоящее время радиометрия повсеместно перешла от понятия «количество радиоактивного вещества», в большинстве случаев недоступного точному определению, к понятию «активность радионуклида в источнике», характеризующему основное свойство радиоактивного вещества — способность распадаться с определенной, присущей каждому отдельному нуклиду скоростью. Лишь для радиевых источников по-прежнему измеряют массу радия, поскольку в данном случае эта величина может быть определена точнее и проще, чем активность, благодаря наличию соответствующих, тщательно изготовленных эталонов,
Создание вещественных первичных эталонов единицы активности различных радионуклидов не представляется ни возможным, ни целесообразным по ряду соображений. Масса радионуклида, как было показано выше, связана со скоростью его распада через постоянную распада, в большинстве случаев не известную с необходимой точностью; поэтому точность создаваемого вещественного эталона единицы активности данного нуклида будет ограничена прежде всего точностью значения постоянной его распада. Далее, радионуклид, из которого намечено изготовить эталон, должен быть тщательно очищен от всех примесей, в том числе от неактивных продуктов его распада и от других изотопов данного элемента, что представляет значительные технические трудности. Наконец, потребуется изготовить вещественные первичные эталоны единицы активности всех радионуклидов, применяемых на практике, а число их в настоящее время исчисляется уже сотнями и имеет тенденцию к дальнейшему росту. Кроме того, созданные однажды эталоны следует время от времени, по мере распада соответствующих нуклидов, возобновлять. Следует заметить также, что идея создания вещественных первичных эталонов противоречит современной тенденции перехода на «естественные» эталоны.
Разработкой единиц измерений величин в области ионизирующих излучений занимается Международная комиссия по радиационным единицам и измерениям (МКРЕ), созданная в 1925 году. Главная задача этой комиссии состоит в разработке приемлемых для всех стран рекомендаций по выбору величин и единиц ионизирующих излучений и радиоактивности, выбору оптимальных методов измерения и применения этих величин и физических данных, необходимых при использовании данных методов. МКРЕ вырабатывает также рекомендации о величинах, единицах и методах измерений в области радиационной защиты, согласовывая свою деятельность с Международной комиссией по радиологической защите.
Обеспечение единообразия и правильности измерений основных радиометрических характеристик радиоактивных образцов — активности нуклида и массы радия — требует осуществления комплекса метрологических работ и мероприятий, включающего:
а) разработку и унификацию единиц измерения основных величин — активности нуклида и массы радия;
б) создание, активное хранение и совершенствование первичных эталонов единиц радиоактивности с наивысшей на данном уровне развития точностью и в нужном диапазоне значений измеряемой величины; сохранение размера воспроизводимой единицы в течение возможно более длительного периода времени;
в) разработку и осуществление системы, методов и образцовых средств передачи размера единиц с наивысшей возможной точностью от первичных эталонов к применяемым на практике радиоактивным источникам излучений, радиоактивным образцам и измерительным приборам — радиометрам;
г) разработку необходимой нормативной документации — государственных стандартов и методических указаний, регламентирующих порядок, методы и средства передачи размера единиц;
д) создание системы государственной поверки радиоактивных источников и радиометров, применяемых в различных отраслях народного хозяйства.
Решение всех этих задач осуществляется Государственной метрологической службой.